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Sie heiratete 1862 den Großherzog Ludwig IV. von Hessen und bei Rhein. In Darmstadt gründete sie gemeinsam mit Luise Büchner den nach ihr benannten Kranken- und Armenpflegeverein (Alice-Frauenverein). Großherzogin Alice und Luise Büchner entwickelten den Beruf der Krankenpflegerin ohne konfessionelle Bindung, und es entstand der Alice-Verein für Krankenpflege, aus dem die freie Alice-Schwesternschaft hervorging. Sie pflegte ihre an Diphterie erkrankten Kinder und starb vier Tage nach ihrer Tochter Marie. Sie ist im Mausoleum der großherzoglichen Familie auf der Rosenhöhe in Darmstadt beigesetzt. Ihr Plan, eine Künstlerkolonie zu errichten, konnte sie nicht mehr selbst in die Tat umsetzen. Dies vollführte ihr Sohn Großherzog Ernst Ludwig.
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