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Eddington war einer der ersten Physiker, die die Bedeutung von Einsteins Relativitätstheorie erkannten. 1914 wurde er Direktor des Royal Observatory in Greenwich. Er leitete die Sonnenfinsternis-Expedition auf die Vulkaninsel Principe im Golf von Guinea in Westafrika, bei der am 29. Mai 1919 nachgewiesen werden konnte, dass - wie von der allgemeinen Relativitätstheorie postuliert - Licht von großen Massen abgelenkt wird.
Von ihm stammt die Theorie des expandierenden Universums.
Neben seinen astrophysischen Werken schrieb der bekennende Quaker auch eine Reihe von philosophischen Abhandlungen (z. B. Philosophy of Physical Science, 1939 oder Science and the Unseen World, 1929)