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Ihr Vater Solomon West Ridgeway Dias Bandaranaike war zum Zeitpunkt ihrer Geburt Regierungsmitglied und wurde später Premierminister des Landes. Er wurde 1959 ermordet. Nach seinem Tod wurde seine Frau, Chandrikas Mutter Sirimavo Bandaranaike die erste weibliche Premierministerin der Welt.
Chandrika heiratete 1978 den Schauspieler und Politiker Vijaya Kumartunga. Auch er fiel 1988 einem Attentat zum Opfer.
Chandrika wurde 1994 zur Premierministerin von Sri Lanka ernannt und kurz darauf Präsidentin. Sie ernannte ihre Mutter als neue Premierministerin.
Zu Beginn ihrer Amtszeit schlug sie einen versöhnlichen Kurs gegenüber der Separatisten-Bewegung Tamil Tigers ein, um den Bürgerkrieg, der das Land erschüttert, zu beenden. Nach dem Scheitern dieser Pläne fährt sie nun eine stärker militärisch geprägte Linie gegen die Separatisten.
Bei den Präsidentschaftswahlen 1999 wurde sie im Amt bestätigt, nachdem sie während des Wahlkampfs von einem tamilischen Selbstmordattentäter verletzt wurde.