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Georg I. war der zweite Sohn von Christian IX. von Dänemark und der Bruder von Prinzessin Alexandra von Dänemark. Er beganns eine Ausbildung in der dänischen Marine. Am 30. März 1863 wurde er zum König von Griechenland gewählt. Er folgte König Otto I, dessen Herrschaft 1862 durch einen unblutigen Aufstand beendet wurde.
1867 heiratete Georg I. die Großherzogin Olga, eine Nichte von Zar Alexander II.
Er regierte Griechenland mit einigem Erfolg. Seine Politik führte 1881 zur Vereinigung mit Thessalien und Epirus und es gelang ihm, Aufstände auf Kreta niederzuschlagen. Kurz nach Beginn des 1. Balkankriegs 1912 fiel er in Thessaloniki einem Attentat zum Opfer.
Sein Sohn Konstantin folgte ihm auf den griechischen Thron.