Von 1925 bis 1933 war Krone für das Zentrum Mitglied des Reichstages und gründete nach dem 2. Weltkrieg die Berliner CDU mit. Von 1949 bis 1969 war er Mitglied des Deutschen Bundestages. Von 1961 bis 1966 war er Bundesminister für besondere Aufgaben, bzw. für die Angelegenheiten des Bundesverteidigungsrates. 1967 war Krone Sonderberater des Bundeskanzlers Kurt Georg Kiesinger.