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Auch aufgrund von Kritik an seiner Arbeit reiste er nach dem Tod seines Gönners Damasus nach Bethlehem, wo er zusammen mit Paula, die ihm mit ihrer Tochter gefolgt war, vier Kloster gründete - drei für Nonnen und eines für Mönche, dessen Leitung er übernahm und in dem er bis zu seinem Tod arbeitete.
Am besten bekannt ist Hieronymus als Übersetzer der Vulgata, einer Bibelübersetzung in das gesprochene Latein seiner Zeit, die in einer 1979 vollendeten Überarbeitung auf Grundlage der Originaltexte (Nova Vulgata) bis heute wichtiger Bezugspunkt für die Übersetzung der Schrifttexte für den liturgischen Gebrauch in der katholischen Kirche ist. Er übersetzte das Alte Testament direkt aus dem Hebräischen, jedoch nicht die Psalmen, da viele Christen diese in der griechischen Version kannten und gegen eine Änderung protestierten.
Hieronymus war der begabteste Sprachgelehrte der alten Kirche. Er beherrschte klassisches und kontemporäres Latein und Griechisch und war der einzige Kirchenvater, der ausgezeichnet Hebräisch konnte.
Neben seiner Bibelübersetzung schrieb er über Bibelauslegung und theologische Kontroversen, historische Texte, und machte weitere Übersetzungen. Es sind auch zahlreiche Briefe von ihm erhalten.
Er war ein sehr temperamentvoller Mann, der seine Theologie und Auslegung sehr ernst nahm und einen Meinungsunterschied öfters als persönliche Beleidigung interpretierte.
