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Olivier machte sich seit den dreißiger Jahren vor allem als Shakespeare-Schauspieler einen Namen. Seine Liebe zu Shakespeare brachte er auch in seinen Filmen zum Ausdruck, wovon er einige sogar produzierte. Während seiner Karriere wurde er insgesamt zehnmal für den Oscar nominiert.
In zweiter Ehe war er verheiratet mit der Schauspielerin Vivien Leigh. Olivier wurde 1947 zum Ritter geschlagen und 1970 in den erblichen Adelsstand (peerage) erhoben.