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Sein größter Erfolg war die Berechnung der Bahn des Planeten Neptun, die durch Beobachtungen von Störungen im Umlauf des Uranus berechnet hatte. Zwei Jahre später, im September 1846, entdeckte Johann Gottfried Galle den Planeten nur ein Grad von der vorhergesagten Position entfernt.
Später versuchte Leverrier mit der gleichen Methode Bahnstörungen des Merkur (Periheldrehung) zu erklären, postulierte die Existenz eines Planeten innerhalb der Merkurbahn und nannte diesen Vulkan. Astronomen in aller Welt versuchten, die Existenz dieses Planeten zu beweisen. 1915 bewies jedoch Albert Einstein mit der Allgemeinen Relativitätstheorie, dass sich die Bahnstörungen allein durch das Schwerkraftsfeld der Sonne erklären lassen.